导语

在有机合成、硅油和硅胶制造等领域，硅氧烷作为重要的含硅衍生物发挥着关键作用，然而，其生产过程中产生的含硅氧烷的复杂废液对环境构成严重威胁。有机硅行业迫切需要一种既能有效处理这些有害废物，又能实现资源回收利用的解决方案。目前，传统的处理方法如热共处理、物理化学法和催化重整等，存在成本高、效率低、易产生二次污染物等问题，难以满足行业对环保和资源循环利用的需求。因此，开发一种经济高效、环境友好的有机硅氧烷废物处理及资源化技术，成为当前研究的重要方向。

研究亮点

• 创新性串联热化学工艺：浙江大学杨彬教授和孙晨副研究员团队提出了一种创新性地串联热化学工艺，用于有机硅氧烷废液的分阶利用。通过蒸汽气化技术，将有机硅氧烷废液转化为富含氢气的合成气，同时产生固体残渣。进一步利用闪蒸焦耳加热技术，将这些残渣高效转化为碳化硅（SiC）。

• 高效资源回收：实验结果表明，在900°C和蒸汽与原料比为2.0的条件下，合成气产量达到42.2 mmol/g，其中氢气比例为42.8 vol%。此外，通过闪蒸焦耳加热合成的SiC在水蒸发诱导发电设备中表现出优异的性能，开路电压稳定在502 mV，短路电流达到9.80 μA。

• 环境友好：该研究为含硅危险废物的处理提供了有效途径，并为传感器开发引入了一种新型废物衍生纳米材料，有力推动了循环经济的发展。




图文解读

图1：串联热化学工艺流程

• 工艺流程：展示了有机硅氧烷废液分阶利用的串联热化学工艺流程。第一步是蒸汽气化过程，有机硅氧烷废液在垂直管式炉中与蒸汽反应，生成富含氢气的合成气和固体残渣。第二步是闪式焦耳加热过程，固体残渣在高温下快速反应，转化为碳化硅（SiC）。该工艺创新性地实现了废弃硅氧烷的高效转化与资源回收，为有机硅氧烷废液的处理提供了新途径。






图2：合成气生成效率

• 实验数据：图a显示了在900°C下，不同蒸汽与原料比（SFR）对合成气产量、热值和碳转化率的影响。随着SFR从0增加到2.0，合成气产量从4.69 mmol/g提升至42.2 mmol/g，碳转化率从11.86%升至73.0%，热值也显著提高。然而，当SFR超过2.0时，气化效率下降。图d则展示了在SFR为2.0时，不同温度对合成气产量的影响，产量随温度升高而增加。这些数据表明，优化SFR和温度可显著提高合成气的产量和质量，为高效利用有机硅氧烷废液提供了实验依据。






图3：SiC合成过程与结果

• 实验过程：图a和图b展示了闪蒸焦耳加热反应器的结构及样品在反应过程中的照片，高温由电容器放电产生。图c和图d呈现了放电电压为150V时的实时电流曲线和温度曲线，显示样品在毫秒内被加热到约3200°C。图e至图g通过X射线衍射（XRD）、拉曼光谱和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，证实了闪式焦耳加热后SiC的成功合成，且材料中还含有少量石墨烯和微量结晶硅。这些结果表明，闪式焦耳加热是一种高效合成SiC的方法，为残渣的高值化利用提供了可能。






图4：SiC合成效率关键因素

• 实验分析：图a和图b分析了材料初始电阻对SiC合成的影响，发现当电阻降至约3Ω时，SiC特征峰显著增强，表明SiC产量增加。图c和图d则研究了不同闪电压对材料特性及温度特性的影响，随着电压升高，材料被加热至更高温度，SiC特征峰强度相应增加。这些实验结果揭示了优化操作条件对于提高SiC合成效率的重要性，为大规模合成SiC提供了理论指导。






图5：SFR对SiC合成的影响

• 实验结果：图a展示了不同SFR下热解残渣的颜色变化，从黑色到灰白色，反映了碳转化率的提升。图b和图c通过XRD等手段揭示了SFR对SiC含量、放热特性及峰值温度的影响，SFR为2.0时SiC产率最高。此外，图d和图e的热重（TG）和差示扫描量热（DSC）曲线进一步说明了SFR对残渣热稳定性及能量消耗的影响。这些研究结果深化了对SFR在SiC合成过程中作用机制的理解，为精准调控合成过程提供了依据。






图6：SiC基水蒸发诱导发电机（WEG）

• 性能分析：图a描绘了WEG的制备流程，采用原位涂覆和干燥法将SiC和石墨烯材料沉积于PET无纺布基底上。图b和图c呈现了不同电阻下，SiC-石墨烯复合材料WEG与纯石墨烯WEG的开路电压和短路电流特性。SiC-石墨烯复合材料WEG在约16kΩ时开路电压达502mV，在约8kΩ时短路电流达9.80μA，性能优于纯石墨烯WEG。这些结果有力地证明了SiC-石墨烯复合材料在水蒸发发电领域的应用潜力，为新型能源转换材料的研发提供了新思路。






总结与展望

总之，本研究创新性地开发了一种结合蒸汽气化和闪蒸焦耳加热（FJH）的两步热化学工艺，成功地将有机硅氧烷废物转化为富含氢气的合成气和碳化硅（SiC）。通过优化蒸汽与原料比（SFR）和反应温度，实现了在800°C下SFR为2时75.9%的碳转化率，以及在900°C下合成气的最大产率42.23 mmol/g。热解残渣通过FJH方法被有效转化为SiC-石墨烯复合材料，且在SFR为2时，SiC的形成效率显著提高，这可能归因于热解残渣中挥发物的减少和芳香碳含量的增加。

制备的SiC基材料在水蒸发发电方面表现出优于闪蒸石墨烯的性能。这一过程实现了硅氧烷废物中碳和硅的完全回收，不产生副产品，为硅氧烷废物的管理和升级循环提供了一种可持续且可扩展的方法，有力地支持了循环经济的发展。未来的研究可进一步探索该工艺在大规模工业应用中的可行性和效率，以及SiC-石墨烯复合材料在其他能源转换和存储设备中的潜在应用。

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